碳点(CDs)行为一种功能化的有机-无机杂化的碳纳米材料，既保留了量子点优异的光学性能，又兼具名义团员物链修饰的分子特点。由于其特有的核壳结构(时常是碳核/名义团员物壳)，CDs是构建具有多色、高量子产率和多刺激反映特点的智能材料的淡雅基石。相关词，由于CDs球形的微不雅样子以及当场的名义基团散播，难以杀青引发态手性辐照。因此女同 调教，手性CDs (Ch-CDs)时常只发挥出基态圆二色性接收（CD），而莫得引发态CPL。另外，当今所报谈的CPL辐照CDs材料主要集结在短波域中，何况发挥出相称低的glum(10-5-10-3)。因此，成就具有超高亮度、近红外固态CPL辐照和反映性的Ch-CDs材料是杀青深红色CPL的重要决定身分。

基于此，郑州大学卢念念宇团队报谈了Ch-CDs的浓度依赖性自拼装。通过弯曲Ch-CD浓度，可调波长可扩张到180 nm (539 ~ 720 nm)，最大ΦFL达到100%。此外，跟着Ch-CD浓度的加多，辐照波长发生红移，纳米拼装体的手性同步增强，最终达到709 nm辐照的CPL，最大发光分歧称因子(glum)为2.18 × 10−2。计议到合成的Ch-CDs具有优异的光学性能，打算出多级手性逻辑门，并对其在多级防伪加密、柔性电子印刷、固态CPL等方面的潜在实质应用进行了论证，制备了外量子恶果达1.98 %的深红色电致发光二极管(EL-LEDs)。总的来说，这项使命讲明了手性CDs拼装体在异日光电器件和信息加密方面的诸多上风。此文以“Concentration-switchable assembly of carbon dots for circularly polarized luminescent amplification in chiral logic gates and deep-red light-emitting diodes”为题发表在《Advanced Materials》。

【Ch-CDs合成和结构表征】

作家以苝四甲酸二酐（PTCDA）和R/S-α-苯乙胺（PEA）为先行者体通过水热法一步合成具有浓度依赖发光的Ch-CDs（图1a）。随后，通过一系列结构表征时间发扬Ch-CDs的化学结构。XRD，FTIP以及TGA光谱抽象标明，Ch-CDs是由名义丰富的官能团以及石墨化碳核构成的（图1b-d）。诈欺 1H-NMR以及变温红外光谱阐述了Ch-CDs名义存在手性PEA分子所酿成的定向氢键（图S2-4）。这使得Ch-CDs在都集经过中酿成手性的拼装样子。XPS光谱流露，Ch-CDs在高温交联碳化经过中酿成了石墨氮结构，这亦然其近红外辐照的主要原因（图1e-g）。

图1. a) Ch-CDs的合成和随浓度变化的CPL表现图。b) Ch-CDs、PEA、PTCDA和CPDI-Ph的XRD和FTIR光谱。d) TGA分析和高分辨率XPS截止:e) Ch-CDs和CPDI-Ph的C 1s， f) N 1s和g) O 1s光谱。

【Ch-CDs光学表征】

跟着Ch-CDs浓度的加多其最大辐照波长从539nm红移到720nm，相应的海外照明委员会（CIE）色度坐标从（0.34，0.53）出动到（0.72，0.28）（图2a，b）。同期，其ΦFL也从100 %随之缩小到9 %（图2c）。Ch-CDs在都集的经过中，手性行径也冉冉发生变化。Ch-CDs圆二色接收的科顿效应从394 nm红移到506 nm，信号强度也随浓度冉冉发生放大（图2d）。与之对应的是，Ch-CDs在极低浓度下，也莫得发挥出彰着的CPL信号。浓度的加多，促使Ch-CDs CPL光谱冉冉从590nm红移到709 nm，同期其glum最高可达2.18 x 10-2（图2e，f）。为了探究其浓度依赖发光机理，咱们测试了Ch-CDs不同浓度下的荧光寿命。截止讲明，跟着浓度的加多，长命命辐射孝顺冉冉加多，从而阐述了体系内存在显耀的电荷更始经过，该经过进一步促进了光致红移（图2g，h）。随后，将先行者体中的PTCDA更换为苯四甲酸二酐，咱们不错的到蓝光辐照的B-CDs材料。

图2. a) PL光谱，b) CIE坐标，c) ΦFL， d)圆二色光谱，e) CPL和DC光谱，f) Ch-CDs CPL光谱对应的glum，g)荧光寿命衰减弧线，h)不同浓度Ch-CDs在氯苯溶剂中的光谱红移机理(上)和光学相片(下)。

【Ch-CDs样子变化】

Ch-CDs在都集经过中发挥出不同的拼装样子（图3）。扫描电子显微镜（SEM）（图3a）和透射电子显微镜（TEM）（图3b）标明该材料跟着浓度的加多，其微不雅拼装样子从单分散的CDs颗粒拼装成纳米螺旋，纳米带到最终酿成固体时的纳米棒。在拼装经过中，Ch-CDs之间强的Π-Π相互作用以及酰胺键之间酿成强的定向氢键引导其随浓度拼装成不同的拼装样子，何况杀青了CPL辐照波长的红移以及手性信号的放大。

图3. a) D-/L-Ch-CDs区分在0.2 mg/mL、1 mg/mL、5 mg/mL氯苯溶剂和固体景况下局部放大的SEM(插图)，b)局部放大的TEM(插图)和HRTEM(图3b-i插图)。c， d)提议了Ch-CDs随浓度变化的自拼装机制。

【Ch-CDs应用】

出于Ch-CDs光谱可调的光学性质以及浓度依赖的手性行径，得胜构建出浓度、光色以及手性行径的多级逻辑门。该逻辑门包括一个“与”和两个“非”逻辑门(图4a)。Ch-CDs行为启动逻辑门结构，引发波长和外部刺激(浓度)行为启动输入(输入1:365nm;输入2:>0.2 mg/mL;保留输出1行为输入3;输入4:> 1mg /mL;输入5:> 5mg /mL)。输入1和0区分代表刺激的有无，输出0和1区分代表CPL的千里默和激活。独一当输入1和2同期勾通时，流露CPL的CDs才会被激活(逻辑值1)，从而杀青“与”逻辑门(图4b)。因此，“与”逻辑门的截止被用作输入3，酿成一个新的“非”逻辑门。当输入3，输入4，并输入5(逻辑值1，0，0)，输出1 CPL产生相应的黄色CPL(逻辑值为1)。当输入3，输入4，并输入5(逻辑值1，1，0)，输出1产生相应的橙色CPL (逻辑值为1)。此外，当输入3，4和5(逻辑值1，1，1)，输出1产生相应的红色CPL (逻辑值1)。不然，CPL的保合手千里默(逻辑值0)(图4 c)。这些截止阐述了基于Ch-CDs的多级逻辑门的得胜杀青。随后将不同浓度的Ch-CDs应用到柔性电子打印中，诈欺材料浓度与光色之间的动态关系得胜杀青了多级加密以及自毁（图4d）。

为了探究Ch-CDs在器件范畴的应用，咱们将其与聚乙烯吡咯烷酮（PVP）进行共混。夹杂后的Ch-CDs薄膜发挥出与溶液态近乎一致的光学特点和手性行径（图5a-c）。诈欺材料浓度依赖的发光性质，构筑出深红光ELLEDs。通过4，4'-二（9-咔唑）联苯(CBP)对PEDOT:PSS层进行修饰，杀青辐照波长在660 nm，外量子恶果为1.98 %的红光LEDs。

图4. a)多级手性逻辑门的物理电子表现，其中365 nm和> 0.2 mg/mL区分行为输入1和输入2。输出1表现CPL是否存在，并行为下一个“与”逻辑的输入3。输入4为> 1 mg/mL，输入5为> 5 mg/mL。输出2是CPL信号的截止。Ch-CDs-加密b)输出1和c)输出2的真值表。d)把柄界说的编码规定加密不同信息(上)、相应编码(中)息争密信息(下)的光学图像，时势了Ch-CDs在不同浓度下的动态加密技艺和自毁功能。

图5. 不同Ch-CDs负载Ch-CDs薄膜的CPL光谱:a) 0.2 wt. %， b) 1 wt. %和c) 10 wt. %。插图:不同Ch-CDs装载量的Ch-CDs胶片的光学相片。d)基于Ch-CDs的LED的能级图。e) Ch-CDs基LED在不同偏置电压下的发光光谱。插图流露了基于Ch-CDs的LED的运行相片。f) EL-LED辐照光谱对应的CIE坐标。g) EQE与LED电流密度的关系。插图:基于Ch-CDs的LED架构。h)发光-电压-电流密度(L-V-J)弧线。i)最近报谈的基于Ch-CDs的EL-LEDs的性能比拟。

回来：作家制备了具有浓度依赖性的手性碳点(Ch-CDs)。通过浅近的结构和浓度疗养，杀青了从384 nm(溶液态539 nm处最多数子恶果为100 %)到720 nm处近红外固态辐照(量子恶果为9.19 %)的辐照调谐。此外，圆偏振发光(CPL)边界为460 ~ 709 nm，最大glum为2.18 × 10−2，从而在归拢系统内结合了激烈的荧光亮度和较大的分歧称因子。跟着浓度的加多，所不雅察到的辐照色红移源于系统内单分散态向都集态的发光。对不同浓度Ch-CDs手性发光机理的进一步磋议标明，跟着浓度的加多，拼装形态发生了变化，在低浓度下不雅察到的单颗粒在高浓度下冉冉自拼装成球形颗粒、纳米螺旋、纳米带和螺旋纳米棒。此外，手性拼装体的出现解释了CPL和发光分歧称因子在浓度加多时的扩增。基于Ch-CDs优异的光学性能和CPL特点，杀青了首个基于CDs的手性串联逻辑门。此外，Ch-CDs优异的溶化度使其或者与团员物衬底精真金不怕火结合，用于防伪加密，柔性打印和固态光学。在此配景下，成就出以CDs为发光层的ELLEDs，杀青了660 nm深红色辐照，其外量子恶果(EQE)为1.98 %。总的来说，这项磋议讲明了手性CD组件在异日光电器件和信息加密中的应用后劲。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202410094

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